近日,同位素大气环境章炎麟课题组研究成果《Important Role of NO3 Radical to Nitrate Formation Aloft in Urban Beijing: Insights from Triple Oxygen Isotopes Measured at the Tower》于2021年8月发表在Environmental Science & Technology杂志,使用三氧同位素对北京不同边界层高度大气硝酸盐的形成机制进行研究。耶鲁-南京信息工程大学大气环境中心博士后范美益为第一作者,由天津大学傅平青团队和大气物理研究所孙业乐研究员合作完成,该研究得到国家重点研发计划(2017YFC0212704)等项目资助。
硝酸盐颗粒(pNO3–)是大气细颗粒物中的重要组分,对大气化学和生态系统具有重要影响。近年来,由于各项排放措施的实施,硝酸盐成为目前城市灰霾事件中PM2.5浓度增长的关键化学组分。过去许多学者对不同地区、不同季节pNO3–的生成进行了大量研究,但仍缺乏利用三氧同位素解析不同边界层高度上pNO3–形成机制的研究。本研究于2016年冬季和2017年夏季在北京大气物理所气象铁塔上进行了三个高度(8m、120m和260m)上硝酸盐三氧同位素的观测。连续的垂直观测结果得出三个高度上硝酸盐气溶胶的形成机制在冬季存在显著的差异,由于冬季稳定的气象条件使得大气垂直混合效率较低。此外,发现硝酸盐气溶胶的形成机制在清洁天和污染天具有显著不同的垂直分布特征。在清洁天,夜间化学(NO3+HC和N2O5 uptake)对硝酸盐生成的贡献与OH/H2O+NO2相当,但在260米高度上主导了硝酸盐气溶胶的生成,对硝酸盐生成的贡献为80%,由于高空处较高的液态水含量及臭氧浓度。然而,在污染天,夜间反应在三个高度上均主导了硝酸盐的形成。特别的是,OH/H2O+NO2途径的贡献在地面处到120米发生增长,可能由于污染条件下NO2水解生成HONO后,HONO进一步在白天光解为OH自由基导致。相反,N2O5+H2O的占比在260米出现下降,这是由于夜晚残留层中较低的相对湿度抑制了高空N2O5水解反应的发生。我们的研究表明气象参数和气态前体物的差异会在很大程度上影响污染的城市边界层中不同高度上pNO3–的生成。
文章链接:https://doi.org/10.1021/acs.est.1c02843