近日，南京信息工程大学章炎麟课题组（http://www.atmosgeochem.com）成功实现人工智能在同位素示踪工作中的应用，相关论文发表于《Environmental Science & Technology》，南京信息工程大学大气环境中心范美益博士为第一作者，洪一航硕士生为第二作者，通讯作者为章炎麟教授，得到国家自然科学基金（42207136、42192512和42273087）项目资助。
硝酸盐（NO3–）是PM2.5中重要的二次无机离子，可改变大气酸碱性，通过吸附在碱性颗粒物上促进粒径增长，影响大气环境、生态系统氮循环和气候变化及人体健康。随着我国减排政策的颁布，NO3–对于城市地区灰霾的贡献愈加显著。量化硝酸盐前体物氮氧化物（NOx）的来源是限制PM2.5污染的关键，传统的源解析手段（如PMF受体模型）无法给出二次气溶胶的具体来源，同位素技术是实施真实大气中NOx源解析工作的有效手段。过去在全球范围内的大气硝酸盐同位素的观测研究很多，但是目前仍缺少长时间序列的同位素的观测研究，这也限制了我们对硝酸盐来源的年际变化的了解，尤其是减排之后来源的变化。
针对此研究目标，本研究利用以往有限的氮同位素值作为约束，使用机器学习方法训练出可以学习到从复杂的气象条件、污染物排放以及传输情景下抽取特定关键来源信息的同位素预测模型。使用此同位素预测模型，基于以往的气象与大气污染物浓度资料，预测了长时间序列硝酸盐的稳定氮同位素值，并进一步探索NOx来源的年际变化，使用WRF-Chem和FLEXPART模式及相关统计资料对同位素来源解析结果进行验证。
以北京和广州为例的研究结果表明，与2013年相比，2021年非化石燃料NOx排放对我国城市地区硝酸盐颗粒的贡献明显增加，其中北京由18%升至22%、广州由22%升至26%。同时发现，2013至2021年燃煤NOx排放对硝酸盐颗粒贡献的下降、天然气燃烧NOx排放贡献的增加，其中北京燃煤贡献由39%降至34%、天然气贡献由11%升至14%，广州燃煤贡献从34%降至31%、天然气贡献从14%升至17%，表明我国城市能源结构从“煤”到“气”的转变。本研究首次将大气氮同位素与人工智能方法结合，利用有限的同位素观测数据进行建模，实现了对长时间序列的同位素值的模拟，证实了大气同位素可以被预测及其前景。该方法未来有望用于模拟和预测多种同位素的时空变化，为研究重要的大气物理和化学过程提供新的视角。
图1 利用机器学习模拟硝酸盐稳定氮同位素值和氮分馏系数以及NOx源解析结果
论文链接：https://doi.org/10.1021/acs.est.3c01651