原创：林煜棋
耶鲁-南京信息工程大学大气环境中心
近日，同位素大气环境课题组研究成果《Formation Mechanisms and Source Apportionments of Airborne Nitrate Aerosols at a Himalayan-Tibetan-Plateau Site: Insights from Nitrogen and Oxygen Isotopic Compositions》于2021年9月发表于环境科学领域顶尖期刊《Environmental Science & Technology》，本研究由章炎麟团队与中国科学院青藏高原研究所丛志远团队合作完成，林煜棋教授为第一作者。研究得到国家自然科学基金（41977305）及江苏省杰出青年基金（BK20180040）支持。
青藏高原有地球“第三极”与“亚洲水塔”之称，周边国家污染物的排放对该地区的大气环境与气候变化具有重要影响，是近年来大气科学领域的研究热点。过去对于青藏高原碳质气溶胶的特征与污染源的研究很多，但缺乏揭示该地区硝酸盐气溶胶来源及机制的研究。本研究利用2017-2018年在珠峰站点对硝酸盐气溶胶氮（d15N-NO3–）、氧同位素（d18O-NO3–与D17O-NO3–）的观测结果，揭示了青藏高原大气硝酸盐颗粒的生成机制与污染来源。结果表明，珠峰站点大气TSP中硝酸盐浓度呈现春季高（0.9 mg m-3）、夏季低（0.3 mg m-3） 的季节变化（图1）。受到不同生成机制与污染来源的影响，采样期间d15N-NO3–、d18O-NO3–与D17O-NO3–值呈现明显的季节性分布特征。利用D17O-NO3–值估算得出N2O5 + H2O和NO2 + OH途径对硝酸盐生成的贡献比例分别为52%和43 %，其中夏季硝酸盐的生成以NO2+OH为主，春季N2O5+H2O是主要的机制（图2）。采样期间生物质燃烧是珠峰站点硝酸盐最主要的污染来源，对硝酸盐的贡献比例在春季最高（35%），是其他季节的1.4倍。根据FLEXPART模型的结果显示，来自南亚地区的生物质燃烧排放的NOx在传输过程中经由N2O5+H2O反应途径生成硝酸盐是造成珠峰站点春季硝酸盐浓度升高的主要原因（图3）。
图1 采样期间珠峰测站大气TSP硝酸盐浓度、d15N-NO3–、d18O-NO3–、D17O-NO3–、气象参数与气团轨迹分类
图2 珠峰测站大气TSP硝酸盐生成机制与污染来源季节性分布
图3 珠峰测站春季硝酸盐气溶胶滞留时间(s)模拟结果
文章链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.est.1c03957