近日,课题组在硝酸盐同位素研究领域最新成果被npj Climate and Atmospheric Science期刊发表。该研究工作由南京信息工程大学大气环境中心章炎麟教授、张雯淇博士和范美益博士以及美国普渡大学Greg Michalski教授团队共同完成,得到国家自然科学基金(42192512和41977305)和重点研发计划(2017YFC0212704)项目资助。
大气硝酸盐氧同位素异常(Δ17O)值是示踪硝酸盐气溶胶形成机制的有力工具,对世界上不同地区、不同环境的大气氧化活性的正确认识以及大气污染的治理具有重要意义。尽管国际上已经有较多氧同位素的观测,但大部分研究集中在极地、山脉和海洋边界层等背景区域。近年来,我国城市气溶胶中硝酸盐的比例不断增加,尤其在霾事件中大幅增长。硝酸盐颗粒在大气中的存留时间较长,但目前我国尚未有硝酸盐氧同位素异常高分辨率观测研究,这使我们对大气硝酸盐生成过程的动态变化及其在霾事件中的生-消机制缺乏充分的认识。针对这个缺口,本研究在南京冬季开展了高分辨率(3h)的硝酸盐Δ17O观测,发现冬季硝酸盐颗粒的生成以NO3自由基化学(NO3 + HC/H2O和N2O5 + H2O/Cl–)为主。硝酸盐的形成机制具有显著的的日变化特征,光化学氧化为主反应途径(NO2 + OH/H2O)的贡献随日出而增加(中午达到48%),NO3自由基化学的贡献在夜间增大(在午夜达到峰值72%)。NO3反应通道是大气污染加重过程中硝酸盐颗粒生成的关键途径。在霾事件中,颗粒表面的N2O5水解反应对白天硝酸盐颗粒的生成起重要作用。此外,发现在降水事件中硝酸盐化学被重置后,NO2与OH自由基的反应主导了硝酸盐的生成。未来进行更多的高时间分辨率含氮化学物同位素观测研究,可提供依据深入探索动态变化的活性氮化学及生态系统氮循环。
文章链接:Zhang, YL., Zhang, W., Fan, MY. et al. A diurnal story of Δ17O(NO3–) in urban Nanjing and its implication for nitrate aerosol formation. npj Clim Atmos Sci 5, 50 (2022). https://doi.org/10.1038/s41612-022-00273-3